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中科院宁波材料所刘小青研究员团队 CEJ:动态键交换过程中实现环氧树脂导热填料的高度取向

老酒高分子 高分子科技
2024-09-07
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过热问题是限制微电子器件进一步集成化、高密度化、小型化发展的关键。具有优异散热能力的热界面材料(TIMs可以桥连热源和散热器,实现热流的定向耗散其中,以环氧树脂为基体的TIMs具有高粘接、力学强度高、电绝缘等优势,可以有效降低接触热阻并提升电子设备的可靠性。然而,环氧树脂较低的热导率和各向同性分散的导热填料的散热能力有限。另一方面,环氧树脂的高粘结性和不溶不熔特性也不可避免地加剧“电子垃圾”问题。因此,开发兼具高导热和可回收的环氧TIM具有重要意义。

中科院宁波材料所刘小青研究员一直致力于可持续热固性树脂研究创制了系列高性能生物基热固性树脂(Prog. Polym. Sci., 2021, 113, 101353; Green Chem., 2021, 23, 8643; Chem. Eng. J., 2022, 428,131226; Compos. B: Eng., 2020, 190, 107926),并发展了新的热固性树脂高值回收方法(碳回收、全组分回收)和多种功能性复合材料(Adv. Mater., 2022, 2209545; Small, 2022, 18, 2202906; Nano Energy, 2022, 100, 107477; ACS Nano, 2021, 15, 12, 19490-19502; Chem. Eng. J., 2023, 460, 141882; Compos. Sci. Tech., 2023, 238, 110028)。


近日,该团队设计了一种含缩醛、二硫和酯键的生物基环氧树脂类玻璃体,用于负载40 wt.%氮化硼(BN)导热填料作为TIM。其中,二硫键的快速键交换能力使内部填料可以在热压条件下取向排列,从而并实现各向异性高导热。同时,环氧基体在加热时的玻璃化转变和应力松弛使TIM具有触变性从而适应粗糙表面,降低接触热阻。此外,得益于多重不稳定键赋予级降解机制,复合材料可以在温和的条件下高效回收高值填料和主要原料该工作兼具可回收、高性能的TIMs设计提供了可行的解决思路

 

图1. 高散热、可全组分回收的环氧TIM的设计思路

 

图2. 复合材料的制备、键交换和分级降解机制;热压取向模拟;内部填料形貌

 

图3. 复合材料的各向异性导热对比、有限元模拟结果


经热压后的复合材料具有优异的各向异性热导率,面内和面外导热分别为3.85和0.296 W m-1K-1,各向异性比达到了13。其中,面内导热相比纯树脂和未经热压处理材料分别提升了29倍和3.3倍。此外,面内热导率和导热各向异性比两项性能相比同类型材料具有优势。

 

图4. 复合材料用作TIM时的散热性能和循环稳定性


由于环氧基体较低的玻璃化温度和键交换温度,环氧TIM可以在适当温度下产生触变性,从而填充粗糙表面,逐渐降低接触热阻。所计算的接触热阻为3.74 × 10-5 K m−2 W−1,接近商售硅脂的2.82 × 10-5 K m−2 W−1。由于较高的面内导热和较低的接触热阻,该TIM可以将芯片的中心热量扩散至整个平面,从而增加散热面积。在等时间内,环氧TIM对应的中心温度相比填料含量近似的商售硅脂(1 W m-1K-1)低20 ℃


此外,得益于多重不稳定键赋予的可分级降解性,该复合材料能在使役周期结束后,在温和的化学条件下形成多相水解体系,实现全组分回收。经计算,BN回收率高达96.2%,其它原料回收率为73.6%-82.4%。本工作为可持续TIM材料的设计和全组分回收提供了思路。


相关成果以“A Full-component recyclable Epoxy/BN thermal interface material with anisotropy high thermal conductivity and interface adaptability”为题发表在《Chemical Engineering Journal上(DOI10.1016/j.cej.2023.143963)。刘敬楷博士和冯浩洋博士为论文的共同第一作者,共同通讯作者为代金月副研究员和刘小青研究员。项目得到了国家万人计划,浙江省万人计划,国家自然科学基金,浙江省自然科学基金、宁波市自然科学基金和中国博士后基金会的支持。


原文链接:

https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.143963


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